Three-dimensional modelling of x-ray emission in electron probe microanalysis based on deterministic transport equations

• Drei-dimensionale Modellierung von Röntgenstrahlemissionen in der Elektronenstrahlmikroanalyse basierend auf deterministischen Transportgleichungen

Bünger, Jonas; Torrilhon, Manuel (Thesis advisor); Mayer, Joachim (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2021)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2021

Kurzfassung

Elektronenstrahlmikroanalyse (EPMA) ist eine etablierte Technik zur Quantifizierung der Massenkonzentration einzelner Elemente in einer Materialprobe auf der Mikro- bis Nanometerebene. Die Quantifizierung der Massenkonzentrationen erfolgt durch Lösung eines inversen Problems, nämlich der Bestimmung der Konzentrationsfelder welche für ein gegebenes Modell der Emission von charakteristischen Röntgenstrahlen von einer Materialprobe nach Anregung durch einen fokussierten Elektronenstrahl einen Satz experimenteller Röntgenstrahlintensitäten bestmöglich reproduzieren. Da klassische Emissionsmodelle, z.B. ZAF und φ(ρz) Modelle, entweder eine homogene oder eine mehrschichtige Materialstruktur voraussetzen bzw. annehmen, ist die Auflösung von EPMA im Wesentlichen durch die Größe des Interaktionsvolumens, d.h. dem Volumen in das charakteristische Röntgenstrahlung durch Interaktion zwischen Strahlelektronen und Röntgenstrahlen mit Materialatomen erzeugt werden, beschränkt. Diese Arbeit beinhaltet die Entwicklung von deterministischen Emissionsmodellen von charakteristischer Röntgenstrahlung für hochauflösende EPMA, d.h. Emissionsmodelle welche die Materialrekonstruktion innerhalb des Interaktionsvolumens erlauben. Hierfür vermeiden wir drastische a-priori Annahmen über die Materialstrukur indem wir die Verteilung von Strahlelektronen in einer Materialprobe mit Hilfe von Momentenmodellen einer Boltzmann Transportgleichung beschreiben. Wir beginnen mit einer Einführung in klassische EPMA, der Motivierung unseres Ansatzes für hochauflösende EPMA und einem Überblick über die an der Generierung und Emission von charakteristischer Röntgenstrahlung beteiligten physikalischen Prozesse. Anschließend formulieren wir unser Emissionsmodell als Funktion von Strahlelektronen und motivieren die Momentenmethode zur Herleitung von Elektronentransportmodellen mit ausgewogenem Verhältnis zwischen Genauigkeit und Rechenaufwand in numerischen Lösungen - einer wesentlichen Voraussetzung für die Praxistauglichkeit von hochauflösender EPMA. Hierbei betrachten wir zwei Gruppen von Momentenmodellen: Minimale-Entropie Modelle (MN) erster und zweiter Ordnung und die klassische Kugelflächenfunktionen (PN) Approximation bis zu mäßig hohen Momentordnungen N sowie gedämpfte P N Approximationen (FPN). Neben der Motivation und Herleitung der MN- und PN- Momentgleichungen des Elektronentransports sind zwei wichtige Bestandteile dieser Arbeit die explizite Approximation des M2-Abschlussproblems um rechenaufwändige numerische Minimierung zu vermeiden, und die Formulierung kompatibler und stabiler Randbedingungen für PN-Gleichungen. Auf M1, M2 und (F)PN-Modelle zugeschnittene numerische Verfahren behandeln wir im Anhang. Wir präsentieren Ergebnisse aus diversen numerischen Experimenten. Hierbei studieren wir auf die Genauigkeit der einzelnen Momentenmodelle des Elektronentransports durch Vergleich mit Monte-Carlo Referenzlösungen und experimentellen Daten, vergleichen unsere Emissionsmodelle mit klassischen φ(ρz)-Modellen und demonstrieren die Effizienz von Momentenmodellen in Bezug auf eine präzise deterministische Beschreibung der Generierung von charakteristischen Röntgenstrahlen. Ergebnisse aus einem ersten systematischen Vergleich der verschiedenen Momentenmodelle deuten darauf hin, dass die P N -Approximation mit geeigneter Dämpfung für unseren Zweck am geeignetsten ist: Die einfache Struktur von PN-Gleichungen bietet Flexibilität in der Genauigkeit durch Anpassung der Momentenordnung N bei akzeptabler Mehraufwand in numerischen Berechnungen und mit geeigneter Dämpfung wird der Strahlelektronentransport selbst bei anspruchsvollen Elektronenstrahlkonfigurationen und Materialstrukturen sehr genau erfasst. Am Beispiel unseres (F)PN -basierten Emissionsmodell beschreiben wir am Ende dieser Arbeit die Entwicklung effizienter Inversionsverfahren durch Gradienten-basierte Minimierungsmethoden in Verbindung mit der Adjungiertenmethode zur effizienten Gradientenberechnung. Wir demonstrieren die iterative Rekonstruktion feiner Materialstrukturen am Beispiel eines ersten einfachen numerischen Testproblems zu hochauflösender EPMA.

Einrichtungen

• Fachgruppe Mathematik [110000]
• Lehrstuhl für Angewandte und Computergestützte Mathematik [115010]